Futballozni a környékbeli csapatokban kezdett, majd 1955-ben bemutatkozott az Aradi UTA-ban az élvonalban. Fiatalon a Bukaresti Progresulhoz, onnan pedig a Bukaresti Steauához került, amelynek színeiben tizenhárom évet töltött el. Ez idő alatt három bajnoki címet és négy Román Kupát nyert, és tizenkétszer szerepelt a román válogatottban is. Pályafutásának végén két idényt játszott a török Kayserisporban, majd 1971-ben visszavonult.
Az edzői pálya szinte azonnal megtalálta, a Steaua második csapatánál kezdett, 1975-ben pedig már az első gárdát irányította. Csendes, higgadt, de rendkívül következetes szakember volt, aki nem a hangerejével, hanem a szakmai tudásával és tekintélyével irányított.

Jenei Imre a Bihar FC csapatát is vezette, de Váradon nem tudott csodát tenni: az 1978/1979-es idény végén a piros-kékek a bajnokság utolsó helyén zártak, és három évre a másodosztályba kerültek.

A sevillai döntőben a Steaua gól nélküli döntetlent játszott a Barcelonával, majd a tizenegyespárbajban Helmuth Duckadam négy lövést is kivédett. A világ akkor tanulta meg, hogyan kell kimondani a Steaua nevét, és abban a győzelemben Jenei Imrének döntő szerepe volt.

Az 1990-es olasz tornán a válogatott eljutott a nyolcaddöntőig, ahol csak tizenegyesekkel esett ki Írország ellen. Ez volt a Trikolórok történetének egyik legszebb időszaka, amelyet sokan az ő szakmai fegyelméhez és nyugalmához kötnek.
A kilencvenes évek elején a magyar válogatottat vette át, 1991 végén nevezték ki szövetségi kapitánnyá, és a közvélemény nagy várakozással fogadta. Az első eredmények biztatóak voltak, a csapat megnyerte a japán Kirin-kupát, és több nemzetközi mérkőzésen is meggyőzően játszott. De a világbajnoki selejtezőkön a szerencse elpártolt. Az Izland elleni hazai vereség, majd a görögök elleni kudarc után Jenei lemondott, méltósággal, különösebb magyarázat nélkül.
Később dolgozott még Székesfehérváron, Görögországban és természetesen ismét a Steauánál. 1997 és 1998 között a román Ifjúsági és Sportminisztérium államtitkári posztját töltötte be, és ebben az időszakban is a sport fejlődését, a fiatalok nevelését tartotta legfontosabb feladatának. 1998. május 8-án Jenei Imrét dandártábornokká léptették elő, ezzel is elismerve a román hadsereg sportjához való hozzájárulását. Rövidebb ideig, a 2000-es Európa-bajnokságon újra elvállalta a román nemzeti válogatottat is, így a nevéhez kötődik minden idők legjobb román szereplése, miután Hagiékat csak a legjobb 8 között állította meg Olaszország.

A kontinenstorna után végleg visszavonult, de az edzősködéstől távol is megőrizte érdeklődését a futball iránt, noha egyre ritkábban mutatkozott nyilvánosan.

Mellette volt felesége, Gyulai Ilona, a világbajnok és kétszeres olimpiai bronzérmes tőrvívó, aki hosszú éveken át társa volt a mindennapokban. Szakmai és emberi érdemeit a későbbi években is számos kitüntetéssel ismerték el. 2008 márciusában megkapta a Sportérdemrend II. osztályú kitüntetést, majd 2017. március 9-én Klaus Iohannis román államelnök a Románia Csillaga Érdemrenddel tüntette ki.

A nagyváradi Bodola Gyula Stadion lelátóin helyet foglaló 11.000 néző között ott volt Jenei Imre is, unokája, Alissa társaságában. Az egykori edző ekkor már komoly egészségi gondokkal küzdött, és bottal közlekedett, ez volt az utolsó alkalom, hogy kedvenc csapatait a helyszínen látta játszani.

Volt benne egyfajta természetes méltóság, ami ritka a futball világában. Nem kiabált, nem gesztikulált látványosan, stílusában ott volt az a visszafogott elegancia, amiért sokan a romániai labdarúgás Lordjaként emlegették. Egyszerűen csak értett a játékhoz, és tudta, hogyan lehet tiszteletet kivívni. Játékosai nem rettegtek tőle, inkább igyekeztek elkerülni a csalódott pillantását. Szigorú volt, de mindig emberséges, és tudta, mikor szólnia kell, s mikor jobb hallgatnia. Utolsó éveiben sokat betegeskedett, de a közelében lévők szerint figyelte a futballt, és a fontosabb mérkőzések még idős korában is érdekelték.